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　　摘    要：

　　目的 分析西安市PM2.5中12種金屬和類金屬元素的污染特征，并評價其人群健康風險。方法 2018年在西安市蓮湖區(qū)和雁塔區(qū)的兩個監(jiān)測點每月定期采集PM2.5樣品，檢測樣品中銻、鋁、砷、鈹、鎘、鉻、汞、鉛、錳、鎳、硒、鉈12種金屬和類金屬元素的含量。檢測結果按照不同區(qū)域、季節(jié)統(tǒng)計分析和評價。采用美國環(huán)保署(EPA)推薦的健康風險評價模型進行呼吸途徑的人群健康風險評價。結果 共采集分析PM2.5樣品165份。砷、鎘的達標率分別為51.52%和83.03%,區(qū)域間組間兩兩比較差異無統(tǒng)計學意義(P>0.05)。各季節(jié)砷的達標率由高到低依次為夏季>秋季>冬季>春季。砷的平均濃度為8.21ng/m3,超標1.37倍。各季節(jié)砷元素平均濃度均超標，由高到低依次為冬季>春季>秋季>夏季，其它元素平均濃度均未超標。砷、鎘、鉻、鉛、錳、鎳、汞、銻和硒元素的HQ值和總HI值均<1。致癌元素砷、鎘、鉻和鎳的ILCR值介于3.63×10-07～2.58×10-05之間。ILCR值砷元素最高，其次為鉻元素；冬季最高，其次為春秋季，夏季最低；成年男性>成年女性>兒童青少年。結論 西安市冬季大氣PM2.5中金屬和類金屬元素污染較為嚴重，PM2.5中砷和鉻通過呼吸途徑對人群健康潛在風險較高。

　　關鍵詞：

　　PM2.5 元素 污染特征 健康風險評估

　　Pollution characteristics and health risk assessment of metals and metalloid elements in atmospheric PM2.5in Xi′an

　　MENG Zhaowei ZHANG Tongjun ZHENG Jingli DING Yong JIA Ru CHANG Feng

　　Institute for Environmental Health Research and Evaluation,Shaanxi Provincial Centre for Disease Control and Prevention;

　　Abstract：

　　Objective To analyze the pollution characteristics of 12 kinds of metals and metalloid elements in PM2.5 in Xi′an city, and to assess the health risks. Methods In 2018,PM2.5 samples were collected regularly every month at two monitoring points in Lianhu District and Yanta District of Xi′an City.The content of twelve metal and metalloid elements(Sb, Al, As, Be, Cd, Cr, Hg, Pb, Mn, Ni, Se, and Ti) in the samples were determined.The test results were statistically analyzed and evaluated according to different regions and seasons.The health risk assessment model recommended by the US Environmental Protection Agency(EPA) was used to assess the health risks of the metal and metalloid elements. Results A total of 165 PM2.5 samples were collected and analyzed.The qualified rates of As and Cd were 51.52% and 83.03%,respectively, and there was no significant difference between regions(P>0.05).The qualified rate of As in each season from high to low was summer> autumn> winter> spring.The average concentration of As was 8.21 ng/m3,being 1.37 times higher than the standard.The average concentration of As in each season exceeded the standard, and the order from high to low was winter> spring>autumn>summer.The average concentrations of other elements did not exceed the standard.HQ value and HI value of As, Cd, Cr, Pb, Mn, Ni, Hg, Ti and Se were all less than 1.The ILCR value of carcinogenic elements As, Cd, Cr and Ni was between 3.63×10-07 ～2.58×10-05.The ILCR value was highest for As, followed by Cr.The ILCR value was highest in winter, followed by spring and autumn, and lowest in summer.The order of ILCR value was adult males> adult females> children and adolescents. Conclusion The pollution of metal and metalloid elements in the atmospheric PM2.5 in Xi′an in the winter is most serious.Arsenic and chromium in PM2.5 pose a higher potential health risk to the population through the respiratory route.

　　Keyword：

　　PM2.5; Elements; Pollution characteristics; Health risk assessment;

　　西安市近年來經濟蓬勃發(fā)展，周邊企業(yè)眾多，伴隨其獨特的地理環(huán)境和近年來以靜穩(wěn)天氣為主的氣候特征，造成西安市霧霾多發(fā)易發(fā)[1]。PM2.5是霧霾的主要成分，是目前國內外研究的熱點，其健康危害主要取決于其化學成分和濃度水平[2-3],PM2.5上附著了大量金屬和類金屬元素，美國環(huán)保署(EPA)綜合風險信息數(shù)據(jù)庫(IRIS)和國際癌癥研究所(IARC)的相關研究成果，顯示PM2.5上附著的砷、鎘、鉻和鎳屬于致癌物；鉛、汞、錳、銻和硒屬于非致癌物[4]。通過分析2018年西安市PM2.5中12種金屬和類金屬元素的污染特征，并對各元素通過呼吸途徑引起的人體健康風險開展初步評價，以期為制定相關防控措施和開展環(huán)境風險管理提供參考依據(jù)。

　　1 材料與方法

　　1.1 樣品采集、運輸和保存

　　根據(jù)2012年西安市6個主城區(qū)國控環(huán)保站點的環(huán)保監(jiān)測數(shù)據(jù)，包括NO2、SO2、PM10、PM2.5、CO和O3,通過分析上述污染物的濃度，選擇污染濃度相對較高的蓮湖區(qū)和相對較低的雁塔區(qū)分別設置1個采樣點。采樣點高度在12～15m之間，周邊無高大建筑物遮擋，避開污染源及交通主干道。每月定期(10～16日)使用大氣采樣器采集7份PM2.5樣品。每天采樣時間不少于22 h。

　　1.2 樣品檢測

　　按照《空氣和廢氣顆粒物中鉛等金屬元素的測定 電感耦合等離子體質譜法》(HJ 657-2013)測定銻、鋁、砷、鈹、鎘、鉻、汞、鉛、錳、鎳、硒、鉈12種金屬和類金屬元素(以下簡稱“金屬元素”)的含量。

　　1.3 質量控制

　　檢測實驗室通過了計量認證，監(jiān)測過程中使用的儀器設備定期檢定、校準和維護，校準周期不超過一年，定期清洗切割器。

　　1.4 評價方法

　　1.4.1 達標評價

　　目前我國《環(huán)境空氣質量標準》(GB 3095-2012)僅給出了砷(6ng/m3)、鎘(5ng/m3)、汞(50ng/m3)和鉛(500ng/m3)元素的年均二級濃度(參考濃度)限值，研究僅對上述指標開展達標評價，低于限值為達標。

　　1.4.2 健康風險評價

　　1.4.2.1 暴露劑量計算

　　EPA推薦的健康風險評價模型進行呼吸途徑的人群健康風險評價[5]。非致癌物需計算日均暴露劑量(average daily dose, ADD,mg/kg/day),致癌物需計算終生日均暴露劑量(life average daily dose, LADD,mg/kg/day),計算見公式(1):

　　ADD(LADD)=C×IR×EF×ED/(AT×BW) (1)

　　式中：C:空氣中污染物的濃度(mg/m3);IR:呼吸速率；EF:暴露頻率；ED:暴露持續(xù)時間；BW:體重；AT:平均暴露時間。綜合國內外有關研究成果[7-9],暴露參數(shù)(表1)。

　　表1 人群暴露評價模型參數(shù)

　　1.4.2.2 非致癌和致癌風險

　　金屬元素暴露的非致癌風險和致癌風險見公式(2)、(3):

　　ILCR=LADD×SF (3)

　　式中，RfD(reference dose)為參考劑量；HQ(hazard quotient)為單一元素的非致癌風險；HI(hazard index)為多種元素的非致癌風險，當HI 或HQ≤1時，風險較低或可忽略；HI 或 HQ>1 時，存在非致癌風險。SF(slope factor)為致癌斜率因子，ILCR(incremental lifetime cancer risk)為終生增量致癌風險，ILCR<10-6,認為其引起癌癥的風險性較低；ILCR值介于10-6～10-4之間，認為其存在癌癥風險；ILCR>10-4認為其引起癌癥的風險性較高。SF及RfD值(表2)。

　　1.5 統(tǒng)計學分析

　　采用spss 25.0統(tǒng)計軟件對數(shù)據(jù)進統(tǒng)計分析。未檢出按照最小檢出的二分之一進行數(shù)據(jù)分析，定性資料的組間比較采用卡方檢驗。定量資料如符合正態(tài)分布組間比較采用方差分析，不符合正態(tài)分布組間比較采用獨立樣本非參數(shù)檢驗。檢驗水準α=0.05。

　　表2 金屬元素呼吸途徑暴露的SF和RfD[10-12]

　　2 結 果

　　2.1 PM2.5中金屬元素質量濃度達標情況

　　PM2.5中砷、鎘、汞和鉛的達標率分別為51.52%、83.03%、100.00%和100.00%。砷和鎘達標率在區(qū)域間組間兩兩比較差異無統(tǒng)計學意義(χ2=2.197、0.144,P=0.138、0.704)。各季節(jié)砷的達標率由高到低依次為夏季>秋季>冬季>春季(χ2=14.869,P=0.002)(表3)。

　　2.2 PM2.5中金屬元素質量濃度特征

　　砷的平均濃度為8.21ng/m6,超標1.37倍，各季節(jié)砷元素平均濃度均超標，由高到低依次為冬季>春季>秋季>夏季。鎘、鉛和汞的平均濃度均達標。銻、砷和鉻元素濃度區(qū)域間組間兩兩比較差異有統(tǒng)計學意義(Z=-2.337、-1.997、-2.155,P=0.017、0.046、0.031),其它各指標濃度區(qū)域間組間兩兩比較差異無統(tǒng)計學意義(P>0.05)。鉈元素夏季平均濃度高于其它季節(jié)，其它各金屬元素冬季濃度顯著高于其它季節(jié)，組間兩兩比較差異均有統(tǒng)計學意義(P<0.05)(表4,表5)。

　　2.3 PM2.5中金屬元素健康風險評價

　　研究發(fā)現(xiàn)砷、鎘、鉻、鉛、錳、鎳、汞、銻和硒元素的單一元素(HQ值)和多種重金屬元素(HI值)的非致癌風險均<1,表示上述金屬元素的非致癌風險處于人體可接受的范圍(表6)。

　　砷、鎘、鉻和鎳元素的ILCR值介于3.63×10-07～2.58×10-05之間。同一季節(jié)內，各金屬元素ILCR值：成年男性>成年女性>兒童青少年；同一人群，砷元素ILCR值：冬季>春季>秋季>夏季；鎘和鉻元素ILCR值：冬季>秋季>春季>夏季；同一人群、季節(jié)內，砷元素ILCR值均最高，其次為鉻元素；冬季全人群砷的ILCR值均>1.00×10-05,秋季成人砷的ILCR值均>1.00×10-06,春季成年男性砷的ILCR值>1.00×10-06。秋冬季成年人鉻的ILCR值均>1.00×10-05(表7)。

　　表3 不同季節(jié)砷、鎘的質量濃度達標率情況

　　表4 不同指標質量濃度平均水平(ng/m3)

　　表5 不同指標各季節(jié)質量濃度平均水平(ng/m3)

　　表6 不同季節(jié)不同人群PM2.5中金屬元素呼吸途徑非致癌風險(HQ)

　　表7 不同季節(jié)不同人群PM2.5中金屬元素呼吸途徑致癌風險(ILCR)

　　3 討 論

　　監(jiān)測12種金屬元素平均濃度水平由高到低依次為鋁>錳>鉛>硒>砷>鉻>銻>鎘>鎳>鉈>汞>鈹。鋁和錳等自然源元素占比較高，與西安市地處西部，沙塵較多有關；其次為鉛、硒和砷等元素，這些元素主要來自機動車排放、燃煤排放等[10-11]。砷元素的達標率偏低，達標率為51.52%,平均濃度為8.21ng/m3,是國標參考濃度限值的1.37倍，且四個季節(jié)的平均濃度均超標，提示西安市全年均受到砷污染的影響，砷具有一定的致癌能力和潛在的致畸作用，長期暴露可造成急性或慢性中毒，致使人體器官病變或發(fā)育缺陷[12],尤其是對青少年兒童的危害[13]。鎘元素的達標率為83.03%,不達標主要集中在夏季，鎘主要來源于電鍍行業(yè)以及石油、燃煤的燃燒以及汽車輪胎的摩擦[14]。鎘進入機體后可導致肝、腎、睪丸等多器官急性或慢性損傷，甚至發(fā)生癌變[15],提示政府應該重視并加大措施治理大氣砷、鎘污染。

　　通過EPA推薦的健康風險評價模型評價了砷等元素經呼吸途徑的人群健康風險評價，各人群，各季節(jié)砷、鎘、鉻、鉛、錳、鎳、汞、銻和硒的HQ值和總HI值均<1,與北京、南寧等多地區(qū)[16-17]的監(jiān)測結果相同，表示上述元素的非致癌風險均較低或可忽略，與致癌元素砷、鎘、鉻和鎳的ILCR值介于3.63×10-07～2.58×10-05之間，砷和鉻元素在部分人群中>1.00×10-05,對人群健康潛在風險較高，與我國北方多地的監(jiān)測結果較為接近[18]。各元素成ILCR值成年男性>成年女性>兒童青少年，表明成年男性的健康風險相對較高，原因可能與成人體重、每日空氣呼吸量、污染物暴露持續(xù)時間等相對青少年和兒童較高有關；兒童雖然對污染物敏感，但體重最輕，暴露于污染物的時間最短，因此健康風險相對其他人群最低。砷元素ILCR值最高，其次為鉻元素，表明砷元素對人群的健康風險相對較高，其次為鉻元素，砷和鉻應用廣泛，主要來自工業(yè)排放[19],因此應當重點針對此類金屬來源進行整治，加強職業(yè)衛(wèi)生管理工作。各元素冬季ILCR值最高，其次為春秋季，夏季最低，表明冬季金屬元素對人群的健康風險相對較高。

　　研究對西安市大氣PM2.5中金屬和類金屬元素的健康風險進行了初步評價，為進一步制定相關防控措施和開展環(huán)境風險管理提供數(shù)組參考，研究環(huán)境空氣PM2.5中金屬元素的濃度隨時間變化而變化，以年平均濃度計算，存在一定的不確定性。直接使用環(huán)境空氣監(jiān)測數(shù)據(jù)計算終身暴露量，未考慮室內環(huán)境因素；未考慮人體個體因素的差異，導致暴露量存在不確定性。

　　利益沖突所有作者均聲明不存在利益沖突

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